El Museo Sierra-Pambley se organiza en dos espacios. Por un lado, la Casa de la plaza de la Catedral muestra el retrato de la vida doméstica de una familia ilustrada del siglo XIX, y el transcurrir de la función pedagógica de la Fundación Sierra-Pambley forman parte de su doble objetivo.
El arte mobiliario tiene más alta importancia de lo que a primera vista parece. Sirva de ejemplo lo que ocurre en las casas particulares. Todo contribuye a hacerlas más útiles, cómodas y agradables sirve para aficionarnos a ellas… El descuido con que este género de cosas se mira en pueblos poco adelantados (como en el nuestro acontece, y con particularidad en las clases medias) es causa, y muy principal, de que en esos pueblos sea tan desnuda y tan pobre la vida de familia” (F. Giner de los Ríos: Estudio sobre las artes industriales y cartas literarias)
La casa de la plaza de la catedral fue construida en los años cuarenta del siglo XIX por Segundo Sierra-Pambley, y conserva todo el ajuar con que se amuebló y equipó: desde los vistosos papeles pintados y moquetas, que por entonces eran una novedad, hasta los muebles, los tejidos, la vajilla y los cubiertos. Entre éstos se encuentran algunas de las piezas más antiguas de la platería civil de la zona.
La decoración, perteneciente al primer historicismo, revela la introducción temprana de las modas europeas, de origen francés y, en menor medida, inglés.
Se trata de un conjunto armónico y completo, deliberadamente moderno para la época, en el que destacan, además, las novedades aportadas por la industrialización a las casas de la burguesía: los muebles de comodidad, las mejoras en la iluminación y calefacción, los nuevos materiales como la gutapercha, etc.
El visitante puede recorrer la casa, cuyas estancias le revelan a qué usos se destinaban, quiénes debían ocuparlas y cómo hubieran pasado los días entre sus paredes.
La Sala Cossío, por su parte, está destinada a mostrar la obra docente de la Fundación creada por Francisco Fernández Blanco y Sierra Pambley. Esta institución implantó el método de enseñanza intuitivo y experimental, propugnado por los responsables de la Institución Libre de Enseñanza, en un conjunto de escuelas dedicadas a la formación de niños y de profesionales.